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式确定出演小龙女一角，并进组拍摄[29]；11月30日，其主演的青春爱情电影《恋爱大赢家》上映，刘艺妃在片中饰演了活泼靓丽、精灵古怪的纯情少女金巧莉[30]。
2005年1月24日，根据同名游戏改编的古装仙侠剧《仙剑奇侠传》首播，刘艺妃在剧中饰演的南诏国公主赵灵儿天真无邪、善解人意，同时又身负拯救苍生的使命[31]，并因该角色获得了高人气与关注度[2]，她还凭借在该剧中的表现提名第2届电视剧风云盛典最佳女主角[178]及内地最受欢迎女演员[175]；同年6月，正式签约日本索尼音乐娱乐公司，此外，刘艺妃还接受了声乐和舞蹈训练[32]。
2006年3月17日，与黄晓明领衔主演的古装武侠剧《神雕侠侣》首播，该剧播出后收获了不俗的收视成绩和口碑[33][34][35][3][170]，并在2006年1至9月关于电视剧的调查数据中以45次的播出率排名第一位[36]。之后登陆香港播出，并创下TVB剧集收视排行榜季军[37][38]；刘艺妃则在剧中饰演了清丽脱俗、容颜倾世且不食人间烟火的小龙女一角；7月1日，发行首张日语EP《真夜中のドア》（中文名《深夜之门》），其中同名单曲亦成为日本动画片《飞天小女警Z》的片尾曲；8月31日，其首张个人同名国语专辑《刘艺妃》在内地发行[39]，该专辑后于9月15日在香港、台湾、东南亚及日本同步发行[4][4][40]；9月6日，发行首张日语专辑《AllMyWords》[5][5]；10月27日，担任第6届华夏金鹰电视艺术节开幕式的金鹰女神，刘艺妃由此成为金鹰节历史上首位金鹰女神，她在开幕式晚会上领衔表演了开场舞《金鹰飞翔》，还在随后的节目中演唱了歌曲《心悸》[6]。
2007年1月，刘艺妃演唱的歌曲《心悸》获得第6届华夏原创音乐流行榜内地金曲奖[167][41]；同年4月，确定搭档成龙、李连杰出演个人首部好莱坞电影《功夫之王》，并在片中饰演女主角金燕子一角，之后刘艺妃为该片提前进入训练地接受多种武术训练[42]；同年，刘艺妃还被评为“华夏80后十大杰出代表人物”[43]。
2008年起，凭借电视剧积累的高人气，刘艺妃开始在影视领域全面发展，并将其演艺事业的重心转向大银幕[150]；4月24日，刘艺妃主演的电影《功夫之王》在华夏内地上映，国内票房突破亿[44]，海外票房达亿美元；而她则在片中饰演了武功高强、冷艳夺目的侠女金燕子，并凭该角色在好莱坞IMDB电影新人排行榜中全球人气指数位居第一[7]；5月，签约了WMA威廉莫里斯经纪公司[45]；截至12月31日，刘艺妃在上半年仅凭借《功夫之王》一部作品，以亿次的某度搜索量登顶某度娱乐沸点“最沸点女明星”[166][46]。
2009年，在由“网络票选+媒体评审+线下抽查”的“80后新生代娱乐大明星”评选活动中正式获封“四小花旦”之一[8]。2010年8月12日，与王力宏领衔主演的爱情电影《恋爱通告》上映，刘艺妃几乎是素颜出镜，她在片中饰演了气质超凡脱俗的民乐系女学生宋晓青，该片打破国内同类型爱情片票房记录[165]。
2011年4月19日，与古天乐合作主演的奇幻爱情片《倩女幽魂》上映，刘艺妃在片中饰演了妩媚动人的狐妖聂小倩，该片海外版权预售达1200万美元，创下国产片海外发行新纪录[47]、内地票房则突破1.5亿[48]；11月29日，由李仁港执导的古装战争片《鸿门宴传奇》上映，该片票房达1.3亿[49]，刘艺妃则在片中饰演了能歌善舞、美艳温柔的绝代佳人虞姬，并演唱电影插曲《楚歌》[50]。
2012年7月12日，刘艺妃与陈嘉上导演合作的古装武侠动作片《四大名捕》上映，该片为“四大名捕三部曲”的第一部，刘艺妃在片中饰演了心思缜密、冷静内敛而坚韧的女神捕无情一角[44]，该片内地票房达2亿元[164]，位列2012年度国产片票房榜第七名[52]；9月26日，与周润发合作主演的古装历史片《铜雀台》上映[183]，刘艺妃首次在片中挑战一人分饰两角，她饰演了绝美神秘、为刺曹而生的杀手灵雎和绝色美女貂蝉，并凭借在该片中的表现获得了第5届澳门国际电影节最佳女主角奖[163][182]，而该片的主题曲《等雪来》也由她演唱[53][184]。
2013年12月6日，刘艺妃主演的古装武侠动作片《四大名捕2》上映，她在片中继续出演心思缜密、能读懂人心的女主角无情一角，并演唱电影主题曲《放下》，该片上映首周位居第三，最终取得亿元的票房成绩[54]；11月26日，刘艺妃的蜡像入驻汉中杜