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2008年起，凭借电视剧积累的高人气，刘艺妃开始在影视领域全面发展，并将其演艺事业的重心转向大银幕[150]；4月24日，刘艺妃主演的电影《功夫之王》在华夏内地上映，国内票房突破亿[44]，海外票房达亿美元；而她则在片中饰演了武功高强、冷艳夺目的侠女金燕子，并凭该角色在好莱坞IMDB电影新人排行榜中全球人气指数位居第一[7]；5月，签约了WMA威廉莫里斯经纪公司[45]；截至12月31日，刘艺妃在上半年仅凭借《功夫之王》一部作品，以亿次的某度搜索量登顶某度娱乐沸点“最沸点女明星”[166][46]。
2009年，在由“网络票选+媒体评审+线下抽查”的“80后新生代娱乐大明星”评选活动中正式获封“四小花旦”之一[8]。2010年8月12日，与王力宏领衔主演的爱情电影《恋爱通告》上映，刘艺妃几乎是素颜出镜，她在片中饰演了气质超凡脱俗的民乐系女学生宋晓青，该片打破国内同类型爱情片票房记录[165]。
2011年4月19日，与古天乐合作主演的奇幻爱情片《倩女幽魂》上映，刘艺妃在片中饰演了妩媚动人的狐妖聂小倩，该片海外版权预售达1200万美元，创下国产片海外发行新纪录[47]、内地票房则突破1.5亿[48]；11月29日，由李仁港执导的古装战争片《鸿门宴传奇》上映，该片票房达1.3亿[49]，刘艺妃则在片中饰演了能歌善舞、美艳温柔的绝代佳人虞姬，并演唱电影插曲《楚歌》[50]。
2012年7月12日，刘艺妃与陈嘉上导演合作的古装武侠动作片《四大名捕》上映，该片为“四大名捕三部曲”的第一部，刘艺妃在片中饰演了心思缜密、冷静内敛而坚韧的女神捕无情一角[44]，该片内地票房达2亿元[164]，位列2012年度国产片票房榜第七名[52]；9月26日，与周润发合作主演的古装历史片《铜雀台》上映[183]，刘艺妃首次在片中挑战一人分饰两角，她饰演了绝美神秘、为刺曹而生的杀手灵雎和绝色美女貂蝉，并凭借在该片中的表现获得了第5届澳市国际电影节最佳女主角奖[163][182]，而该片的主题曲《等雪来》也由她演唱[53][184]。
2013年12月6日，刘艺妃主演的古装武侠动作片《四大名捕2》上映，她在片中继续出演心思缜密、能读懂人心的女主角无情一角，并演唱电影主题曲《放下》，该片上映首周位居第三，最终取得亿元的票房成绩[54]；11月26日，刘艺妃的蜡像入驻武市杜莎夫人蜡像馆，并在武市杜莎夫人蜡像馆的“武市之光”展区展出。